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論文

Study on chemical interaction between UO$$_{2}$$ and Zr at precisely controlled high temperatures

白数 訓子; 佐藤 拓未; 鈴木 晶大*; 永江 勇二; 倉田 正輝

Journal of Nuclear Science and Technology, 60(6), p.697 - 714, 2023/06

 被引用回数:1 パーセンタイル:68.31(Nuclear Science & Technology)

ジルカロイ被覆管とUO$$_{2}$$燃料の溶融反応のメカニズム解明に資するため、温度誤差が可能な限り最小となるよう検討を行い、1840$$^{circ}$$Cから2000$$^{circ}$$Cの範囲でZrとUO$$_{2}$$の高温反応試験を実施した。UO$$_{2}$$るつぼにZr試料を装荷し、アルゴン雰囲気中加熱を行い、生成した反応相の成長状況や溶融状態、組織変化の観察を行った。1890 $$^{circ}$$Cから1930 $$^{circ}$$Cで加熱した試料は、丸く変形しており、$$alpha$$-Zr(O)相と、少量のU-Zr-O溶体相で形成されていた。1940$$^{circ}$$C以上で加熱した試料は大きく変形し、急激に溶体形成反応が進行する様子が観測された。U-Zr-O溶体相の形成反応はZr(O)中の酸素濃度に依存し、酸素濃度の低いZr(O)へ反応はどんどん進展する。そして酸素含有量が高いZr(O)中では、U-Zr-O溶体相の生成が抑制されることが確認された。

論文

Development of transient behavior analysis code for metal fuel fast reactor during initiating phase of core disruptive accident

太田 宏一*; 尾形 孝成*; 山野 秀将; 二神 敏; 島田 貞衣*; 山田 由美*

Proceedings of 30th International Conference on Nuclear Engineering (ICONE30) (Internet), 8 Pages, 2023/05

The experimental analyses of the U-Pu-Zr fuel pin behavior during transient overpower (TOP) tests were performed by CANIS, and the residual cladding wall thickness and molten region of the fuel alloy after the tests, and the reactivity inserted by molten fuel extrusion before the fuel pin failure were compared with the experimental results. On the basis of these analysis results, detailed calculation models were developed for and implemented into CANIS to be made it possible to consider changes in the local properties of the fuel alloys due to redistribution of fuel constituents during steady-state irradiation and in the cladding thinning rate depending on the fuel-cladding interface temperature. The modified CANIS properly predicted fuel behavior and resulting reactivity changes before fuel pin failure in TOP events.

論文

High-temperature interaction between zirconium and UO$$_2$$

白数 訓子; 鈴木 晶大*; 永江 勇二; 倉田 正輝

Proceedings of International Topical Workshop on Fukushima Decommissioning Research (FDR 2019) (Internet), 4 Pages, 2019/05

ジルカロイ被覆管とUO$$_{2}$$燃料の高温における溶融過程解析モデルの高度化に資するため、ZrとUO$$_{2}$$の高温反応試験を実施した。UO$$_{2}$$るつぼに、Zr試料を装荷し2173K近傍で加熱を行い、生成した反応相の成長状況や溶融状態、組織変化の観察を行った。試料の中間領域には、上方へ直線状に伸びる相が観測された。この相は、U-Zrの金属溶体相と考えられ、Zr試料中、酸素濃度が少ない方へ選択的に成長したと考えられる。

論文

「常陽」照射試験に向けた金属燃料製造技術の開発

中村 勤也*; 岩井 孝; 荒井 康夫

電力中央研究所報告(L04005), 48 Pages, 2005/04

我が国初となるU-Pu-Zr合金用金属燃料製造試験設備を、原研燃料研究棟に設置した。本設備は、合金燃料スラグを製造する射出成型装置,金属燃料ピンのナトリウムボンディングを行う合金加熱装置,これらを格納する高純度アルゴン雰囲気グローブボックスから構成される。設備の設計,製作及び性能試験結果を述べるほか、模擬物質を用いて行った合金スラグ製造試験及燃料ピン組立試験についても記述する。計画されている「常陽」照射試験用の金属燃料ピンが製造できる見通しを得た。

論文

Behavior of uranium-zirconium hydride fuel under reactivity initiated accident conditions

笹島 栄夫; 杉山 智之; 中村 武彦; 更田 豊志; 上塚 寛

Proceedings of 7th International Topical Meeting on Research Reactor Fuel Management (ENS RRFM2003), p.109 - 113, 2003/03

TRIGA炉燃料として世界的に使用されているウラン水素化物ジルコニウム燃料(U-ZrHx)について、事故条件下での燃料挙動データを得ることを目的とし、NSRR実験を行った。これまでに5回のパルス実験をピーク燃料エンタルピ187$$sim$$483J/gの範囲で実施した。483J/gの実験で被覆管表面最高温度は約840Kに達した。被覆管表面温度は、パルス出力とともに急激に高くなり、187J/g以上の実験でDNBが生じた。DNBは、UO$$_{2}$$燃料棒を用いたNSRR実験と比べ、より低い燃料エンタルピで生じていた。燃料棒内圧は最高1MPaまで上昇した。これは、燃料から解離した水素の放出を示唆している。予備解析によると、480J/gの燃料エンタルピで、平均温度は約1300Kであり、過渡加熱条件での水素の解離圧は平衡圧に比べ十分小さい結果となった。U-ZrHx燃料ではペレットと被覆管のギャップが小さいため、比較的低いエンタルピからペレット/被覆管機械的相互作用による被覆管変形が生じ、過渡変形が最高約3%に達した。試験燃料棒は、これまでの実験範囲では破損は生じず、また337J/g以下の実験では、燃料溶融及びマイクロクラックの発生等の燃料ペレットミクロ組織の変化は観察されていない。

論文

Thermodynamic assessment of the Fe-U,U-Zr and Fe-U-Zr systems

倉田 正輝*; 尾形 孝成*; 中村 勤也*; 小川 徹

Journal of Alloys and Compounds, 271-273, p.636 - 640, 1998/00

 被引用回数:62 パーセンタイル:91.76(Chemistry, Physical)

金属燃料と被覆管との両立性検討のために、Fe-U-Zr三元状態図の熱力学モデルを作成した。モデリングの結果、Fe$$_{0.06}$$U$$_{0.71}$$Zr$$_{0.23}$$,Fe$$_{0.3}$$U$$_{0.3}$$Zr$$_{0.4}$$の二つの金属間化合物の生成の自由エネルギーは、それぞれ-3.7~-4.3KJ/g-atom,-16~-17.5KJ/g-atomとなった。算出した化学ポテンシャル図は、923KにおけるU$$_{0.8}$$Zr$$_{0.2}$$/Fe拡散対の反応拡散経路をよく説明するものであった。

論文

Interdiffusion in the U-Zr system at $$delta$$-phase compositions

赤堀 光雄; 伊藤 昭憲; 小川 徹; 尾形 孝成*

Journal of Alloys and Compounds, 271-273, p.597 - 601, 1998/00

 被引用回数:15 パーセンタイル:66.59(Chemistry, Physical)

U-Zr系$$delta$$相(UZr$$_{2}$$)組成内合金の相互拡散係数を823~1023Kの温度領域で得た。相互拡散係数はボルツマン-マタノの方法により求めた。その結果、$$delta$$相の相互拡散係数は、高温領域の$$gamma$$相の相互拡散係数を低温側に外挿した値よりも約一桁程低いことが分かった。

報告書

高燃焼度燃料の安全性に関する基礎研究

古田 照夫

JAERI-Tech 94-027, 152 Pages, 1994/11

JAERI-Tech-94-027.pdf:6.45MB

軽水炉燃料の高燃焼度化に伴い添加されるガドリニアの燃料挙動に及ぼす影響を把握するに必要な基礎的データの取得、ジルカロイ被覆に関する水素吸収についての熱力学的データの取得、FPとの関係でペレット-被覆に生ずる癒着や炉心構造材の捕集についてのデータ取得を行った。その結果、ガドリニアがU/Zr反応を遅らせる影響を与えることや固溶体状態についての知見を得た。ジルカロイ被覆の水素化では溶解熱に差異が生じることや固溶酸素が水素吸収に影響することが分かった。FPのPdは、Zrと反応を生じること、Csはインコネルの腐食を加速するが、その影響は小さいこと等が明らかになった。

論文

Vaporization behavior of plutonium-zirconium binary alloy

前多 厚; 鈴木 康文; 岡本 芳浩; 大道 敏彦

Journal of Alloys and Compounds, 205, p.35 - 38, 1994/00

 被引用回数:12 パーセンタイル:66.74(Chemistry, Physical)

各種のプルトニウム組成をもつPu-Zr合金のプルトニウム分圧を約1400から1900Kの温度範囲でヌセン法による質量分析により測定した。プルトニウムの活量を評価した結果、Pu-Zr系は理想溶体に近い挙動を示すが、凝縮相では理想状態から僅かに偏ることが認められた。液相状態では理想溶体を仮定し、固相ではG$$^{E}$$(sol)=4500X$$_{Pu}$$X$$_{Zr}$$(J/mol)の過剰ギブスエネルギーをもつ規則溶体とすると,実測した固相線及び液相線温度を良く再現できることが判った。

論文

Reactions between U-Zr alloys and nitrogen

赤堀 光雄; 伊藤 昭憲; 小川 徹; 宇賀神 光弘

Journal of Alloys and Compounds, 213-214, p.366 - 368, 1994/00

 被引用回数:5 パーセンタイル:47.97(Chemistry, Physical)

高速炉用U-Pu-Zr合金燃料ではその表面にZr富化層の生成が報告されており、これは不純物窒素に起因すると考えられる。本報では、U-Zr合金と窒素との反応をEPMA及びマイクロX線回折により詳細に調べ、反応層生成と温度、合金組成との関連について明らかにした。窒素圧90~150Ton反応温度873~1273Kでは、主たる反応層として、表面から順にU$$_{2}$$N$$_{3}$$、ZrN、窒素固溶$$alpha$$-Zr層が生成し、さらにZr濃度が高い合金ほど、ZrN/$$alpha$$-Zr(N)の生成が優勢となること等を見出した。また、窒素圧~1Torrの低圧下における生成反応層との比較を行った。

論文

Thermodynamic properties and multiphase diffusion paths of the ternary system U-Zr-N

小川 徹; 赤堀 光雄

Journal of Alloys and Compounds, 213-214, p.173 - 177, 1994/00

 被引用回数:9 パーセンタイル:59.99(Chemistry, Physical)

TRU消滅処理に関する研究開発のなかでアクチナイド合金系への関心が復活してきている。U-Zr合金系は過去もっとも良く調べられているアクチナイド合金系の一つであるが、熱力学的性質についてはより正確な把握が必要である。ここではU-Zr-N三元系の相平衡と多相拡散経路の検討を通じて、このU-Zr合金の熱力学的性質を明らかにした。中間相$$delta$$(デルタ)の相安定性に及ぼす窒素の効果など、熱力学的解析は実験結果を良く再現するものであった。

論文

Uranium activity of uranium-rich U-Zr alloys by Knudsen effusion mass spectrometry

前多 厚; 鈴木 康文; 大道 敏彦

Journal of Alloys and Compounds, 179, p.L21 - L24, 1992/00

 被引用回数:17 パーセンタイル:92.86(Chemistry, Physical)

高ウラン濃度側の2種のU-Zr合金(24.4at%Zr及び39.3at%Zr)と純ウランのウラン蒸気圧、Pu、を測定し、合金のウラン活量を求めた。液相における活量係数は0.8~0.9であり、従来の報告値より大きな値が得られた。また合金のlog Pu-1/T関係は高温度領域では直線性を示すが、ある特定温度以下では直線から偏ることが認められ、この温度から合金の液相線温度を定めた。

論文

Stability and structure of the $$delta$$ phase of the U-Zr alloys

赤堀 光雄; 伊藤 昭憲; 小川 徹; 小林 紀昭; 鈴木 康文

Journal of Nuclear Materials, 188, p.249 - 254, 1992/00

 被引用回数:65 パーセンタイル:97.38(Materials Science, Multidisciplinary)

U-Zr合金系の中間相である$$delta$$相の安定組成領域と構造を調べた。アーク溶解法により15種類の合金インゴットを調製し、正確なEPMA分析のための特性X線強度の検量線を作成した。各試料は800$$^{circ}$$Cでの均質化熱処理の後、450-750$$^{circ}$$Cで焼鈍後急冷した。$$delta$$相の安定依存範囲は600$$^{circ}$$Cにおいて63.8~78.8at%Zrであり、それより低温則で拡がる傾向を示した。U-70at%Zrの粉末X線回折図形は、C32型を改変した特異な構造に対応するものであった。C32(AlB$$_{2}$$)構造において、Al位置をZrが占め、残りのZrとUとの無秩序混合体がB位置を占めている。

論文

Thermochemical modelling of U-Zr alloys

小川 徹; 岩井 孝

J. Less-Common Met., 170, p.101 - 108, 1991/00

U-Zr合金の熱力学的性質を状態図解析から推定した。熱力学的性質はRedlich-Kister型のパラメータを用いてモデル化した。モデルによって再計算した状態図は実測と良く一致した。また、最近の蒸気圧測定結果とも良く一致するものであった。同合金系に存在する中間相の$$delta$$相は$$omega$$相固溶体と仮定することにより、その安定領域を良く再現できることを示した。

論文

Demixing of U-Zr alloys under a thermal gradient

小川 徹; 岩井 孝; 倉田 正輝*

J. Less-Common Met., 175, p.59 - 69, 1991/00

U-Zr、U-Pu-Zr合金燃料は照射下での温度勾配によって、内部で組成の再分布を生じ、径方向に3つの領域を形成する。この現象を、相分離を伴う熱拡散過程として捉え、数値解析によって再現するモデルを提出した。これらの合金系に特異な熱力学的性質と輸送特性の組合せが、顕著な物質再分布の原因となっていることを明らかにした。

報告書

状態図ならびに幾つかの緩い境界条件からの合金の熱力学的性質の推定

小川 徹; 岩井 孝

JAERI-M 89-063, 46 Pages, 1989/05

JAERI-M-89-063.pdf:1.1MB

状態図ならびに幾つかの緩い境界条件に基づいて、合金系の熱力学的性質を予測するための一連のプログラムを作成した。ここで、「緩い境界条件」としては、断片的な熱力学的データ、さらには種々の理論に基づく仮説などを含めることができる。プログラム「TOHSG」は、実測状態図上で採取した平衡関係と、これら「緩い境界条件」とから、原子間相互作用に関するn個のパラメータを未知数とする、m個の連立方程式(m$$>$$n)を作成し、そのチェビシェフ解を求める。また、得られたパラメータを用いて、合金の熱力学的性質を算出する。パラメータは、さらに2つのプログラム「TOGAP」、「TOCOMP」に入力して状態図を再計算することにより、その妥当性を検証することができる。ここでは、応用例として、U-Zr系の解析結果を示した。また、「TOHSG」のプログラムリストならびに入力出力ガイドを付した。

論文

金属燃料の熱力学特性の理論的評価

小川 徹; 岩井 孝

FBR金属燃料サイクルの成立性評価、金属燃料挙動解析コードの開発、その2; 簡易解析コードの改良・検証と詳細解析コードの基本設計、電力中央研究所報告, p.232 - 244, 1989/00

状態図ならびに幾つかの境界条件に基づいて合金系の熱力学的特性を理論的に推足するための手法を開発し、一連のプログラムを作成した。ここでは断片的な熱力学データ、さらに種々の理論に基づく仮説などを含めることができる。モデルでは、液体型合金の熱力学的特性をRedlich-kister型の表式によってとらえ、相互作用パラメータを導入して各成分元素の部分モル自由エネルギーを表す。このモデルを用いてU-Zr系合金の熱力学諸量を推定した。本報告は、昭和63年度原研-電中研共同研究として原研が担当し実施した研究成果であり、金属燃料の照射挙動解析に関する電中研、原研等の共同研究報告書に含まれるものである。

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